Заряженные молекулы, такие как ДНК и белки, присутствуют во всех биологических системах. Мембраны, бислой этих заряженных липидных молекул, используются для разделения вещества в различных структурных формах, от сферических везикул до спиральных нанолент и кохлеатов.
"В биологии молекулы принимают форму множества сосуществующих форм. Некоторые из них принимаются на основе вариаций, наложенных на них, таких как концентрация pH или соли », – сказала Моника Ольвера де ла Круз, юрист Тейлор, профессор материаловедения и инженерии в Школе инженерии Маккормика.
«Используя простую заряженную биомолекулу, мы показали, как взаимодействие между электростатической, упругой и межфазной энергиями может привести к структурному полиморфизму или сосуществованию нескольких форм. Хотя структуры улитки наблюдались в других системах, весь путь их образования не был объяснен », – добавила она.
Выводы команды были опубликованы 14 октября в Proceedings of the National Academy of Sciences. Ольвера де ла Крус был соавтором исследования вместе с Майклом Бедзиком, профессором материаловедения и инженерии.
Используя комбинацию методов микроскопии и мало- и широкоугольного рассеяния рентгеновских лучей, команда исследовала изменения формы мембраны заряженной амфифильной молекулы, называемой C16-K1, состоящей из гидрофильной одной аминокислотной головной группы и 16-углеродной группы. длинный гидрофобный хвост.
Раствор на основе соли экранирует заряд головной группы мембраны, позволяя исследователям контролировать диапазон электростатических взаимодействий.
«Мы повторили молекулы C16-K1 в кристаллической двумерной форме, и каждая молекула несла определенную левую или правую хиральность – или геометрическую ориентацию», – сказал Бедзик. «Если ионная сила была достаточно сильной, мембрана превратилась из плоской ленты с большим отношением длины к ширине в равномерное соотношение сторон. По мере дальнейшего увеличения концентрации соли бислои трансформировались в листы и скатывались, образуя эту структуру улитки."
Затем команда обратилась к теоретическому моделированию, чтобы подтвердить свои эксперименты. Они обнаружили, что превращение мембраны в кохлеат можно объяснить двумя факторами: электростатическими взаимодействиями и упругой энергией, которая включает изгиб, вызванный хиральностью и наклоном молекул, что приводит к естественному искривлению бислоя.
"Кристаллическое устройство таких молекул имеет естественное изгибание своей формы.
Мы хотели узнать, как наклон молекулы совпадает с направлением вращения структуры улитки », – сказал Ольвера де ла Крус. "Это похоже на то, если вы поместите два винта рядом друг с другом, их нужно будет наклонить, чтобы канавки одного вошли в другой. Если у вас их большое количество в кристаллической структуре, лучший способ сделать это – свернуть всю мембрану."
Команде удалось сопоставить теоретический анализ с этими экспериментальными наблюдениями. «Расстояние в этих спиральных структурах имеет очень определенную связь с солью, что позволяет контролировать расстояние, разделяющее бислои», – сказал Сумит Кевальрамани, доцент-исследователь в области материаловедения и инженерии и соавтор исследования. учиться.
Возможность контролировать и регулировать разделение между бислоями этих молекул может проложить путь к контролируемому захвату и высвобождению макромолекул и наночастиц для приложений доставки лекарств.
«Контролируя расположение мембран, мы можем улавливать определенные молекулы», – сказал Кевальрамани. "Эта функциональность и контроль могут быть использованы для захвата и высвобождения молекул для доставки лекарств.
В зависимости от концентрации соли мы можем улавливать определенные типы молекул или выпускать их где-то еще."
Работа команды может также послужить источником информации для будущих исследований, которые дополнительно исследуют взаимосвязь между формой биомолекулярных ансамблей и молекулярными свойствами, такими как заряд и хиральность, что может вдохновить на создание более подробных теоретических моделей для изучения морфологических преобразований в кристаллических ансамблях.
«Хотя все эти молекулы собираются в разные формы, все они сосуществуют и связаны друг с другом фазовыми переходами первого рода», – сказал Бедзик. "Понимание механизмов перехода позволит лучше контролировать формы – и, следовательно, функции – самособирающихся структур."