Новые методы были применены к металлическим наночастицам, стабилизированным лигандом, которые долгое время изучались в Центре нанонауки Университета Ювяскюля. В прошлом году исследователи опубликовали метод, который позволяет успешно прогнозировать сайты связывания молекул стабилизирующего лиганда на поверхности наночастиц.
Теперь был создан новый инструмент, который может надежно предсказать потенциальную энергию на основе атомной структуры частицы, без необходимости использования численных расчетов тяжелой электронной структуры. Инструмент облегчает моделирование методом Монте-Карло атомной динамики частиц при повышенных температурах.
Потенциальная энергия системы является фундаментальной величиной в вычислительной нанонауке, поскольку позволяет количественно оценивать стабильность системы, скорость химических реакций и прочность межатомных связей.
Стабилизированные лигандом металлические наночастицы имеют много типов межатомных связей различной химической прочности, и традиционно энергетические оценки выполнялись с использованием так называемой теории функционала плотности (DFT), которая часто приводит к тяжелым численным вычислениям, требующим использования суперкомпьютеров. Это помешало эффективному моделированию для понимания функций наночастиц, e.грамм., в качестве катализаторов или взаимодействия с биологическими объектами, такими как белки, вирусы или ДНК.
Методы машинного обучения, однажды обученные надежному моделированию систем, могут ускорить моделирование на несколько порядков.
Новый метод позволял запускать симуляции на ноутбуке или настольном компьютере
В этой работе исследователи использовали потенциальные энергии, предсказанные методом машинного обучения, для моделирования атомной динамики наночастиц золота, стабилизированных тиолом. Результаты хорошо согласуются с расчетами, выполненными с использованием теории функционала плотности.
Новый метод позволял проводить симуляции на ноутбуке или настольном компьютере в масштабе нескольких часов, в то время как эталонное моделирование DFT занимало дни на суперкомпьютере и одновременно использовало сотни или даже тысячи компьютерных ядер. Ускорение позволит в течение длительного времени моделировать структурные изменения частиц и реакции между частицами при повышенных температурах.
Исследователи использовали метод дистанционного машинного обучения, разработанный в группе профессора Томми Карккайнена в Ювяскюля. Он описывает каждую мгновенную атомную конфигурацию наночастицы путем вычисления так называемого дескриптора и сравнивает расстояния между дескрипторами в многомерном числовом пространстве.
Используя корреляции с обучающим набором, созданным эталонным моделированием DFT, можно спрогнозировать потенциальную энергию. Этот подход, который сейчас используется впервые в исследованиях наночастиц, проще и прозрачнее, чем традиционно используемые нейронные сети.
«Очень вдохновляет то, что мы можем снизить вычислительную нагрузку от запуска симуляций на суперкомпьютерах до запуска их с аналогичным качеством на ноутбуке или домашнем ПК», – говорит аспирант Антти Пихладжамаки, ведущий автор исследования.
«Было большим сюрпризом, что наши относительно простые методы машинного обучения так хорошо работают для сложных наноструктур», – говорит профессор Томми Карккайнен.
«На следующем этапе наша цель – обобщить метод, чтобы он хорошо работал с наночастицами самых разных размеров и химического состава. Нам по-прежнему понадобятся суперкомпьютеры, чтобы генерировать достаточно высококачественных данных для обучения алгоритму машинного обучения, но мы надеемся, что в будущем мы сможем перейти к использованию этих новых методов в первую очередь для исследования функциональности наночастиц в сложных химических средах », – резюмирует профессор Академии Ханну.
Хаккинен, который координировал исследование.