Их история на обложке в недавнем выпуске журнала Американского химического общества описывает, как команда использовала систематический анализ и технику, называемую рамановской спектроскопией, плюс квантово-механическое моделирование, чтобы открыть новые наноразмерные строительные блоки, которые они называют «трициклическими мостами». помочь объяснить пористую структуру цеолитов и их динамическое поведение.
Ауэрбах говорит: «Этот прорыв важен, потому что он дает нам возможность увидеть невидимое – точные структуры, которые приводят к кристаллам цеолита. Мы надеемся, что такое понимание структуры поможет нам синтезировать новые цеолиты, изготовленные по индивидуальному заказу, для передовых применений в чистой энергии и улавливании углерода.В его соавторы входят инженер-химик Вэй Фань и первый автор Тонгкун Ван из Университета Массачусетса в Амхерсте, а также другие из Вустерского политехнического института.
Авторы говорят, что, заменив предыдущие «чрезмерно упрощенные» подходы, их методы могут «расширить наши возможности использовать рамановскую спектроскопию в качестве аналитического инструмента для исследования структуры и образования цеолита, используя концепцию трициклических мостиков."
В этой работе при поддержке U.S. Отделение материаловедения и инженерии Министерства энергетики, Ауэрбах и его коллеги говорят, что выявление синтеза цеолита осложняется тем фактом, что структуры-предшественники имеют средний размер, поэтому они попадают в наноразмерное «слепое пятно» – слишком большое для атомных. структурный анализ уровней и функциональных групп и слишком беспорядочный для рентгеновского анализа. Напротив, рамановская спектроскопия «стала мощным инструментом для исследования структур средней дальности в различных материалах», – отмечают они.
Фан объясняет, что до сих пор экспериментальные исследования по синтезу цеолитов с новыми структурами и составами основывались на методах проб и ошибок, и описание процесса представляло "соблазнительную проблему".«Их вклад, основанный на трициклических мостиках, обеспечивает новый инструмент для понимания пути кристаллизации, открывая двери для разработки материалов для передовых применений в катализе и разделении», – заявляют они.
Кроме того, они указывают на то, что «часто с небольшими доказательствами предполагается, что полосы комбинационного рассеяния могут быть отнесены к отдельным цеолитным кольцам."Они проверили это предположение и обнаружили, что трициклические мосты ¬- совокупность трех соединенных вместе цеолитных колец – играет решающую роль в образовании цеолита.
Используя это, они обнаружили точную взаимосвязь между валентным углом цеолита и частотой комбинационного рассеяния, которую можно использовать для точного определения структур, которые образуются во время кристаллизации цеолита.
В будущей работе Ауэрбах, Фан и их команда планируют измерить и смоделировать спектры комбинационного рассеяния во время процесса кристаллизации цеолита, чтобы определить, какие трициклические мостики присутствуют и будут унаследованы полученными цеолитами.