«Это открывает новую дверь не только в понимании катализа, но и потенциально для извлечения знаний о сверхпроводниках, ферментах, термоэлектриках и фотовольтаике», – сказал Брайан Голдсмит, доцент кафедры химической инженерии, который руководил работой с Сульджо Лиником. , профессор химического машиностроения.
Ключом ко всем этим материалам является то, как ведут себя их электроны. Исследователи хотели бы использовать методы машинного обучения для разработки рецептов свойств материалов, которые им нужны. В сверхпроводниках электроны должны двигаться через материал без сопротивления.
Ферменты и катализаторы должны способствовать обмену электронами, например, создавать новые лекарства или сокращать химические отходы. Термоэлектрики и фотоэлектрические элементы поглощают свет и генерируют энергичные электроны, тем самым вырабатывая электричество.
Алгоритмы машинного обучения обычно представляют собой «черные ящики», что означает, что они принимают данные и выдают математическую функцию, которая делает прогнозы на основе этих данных.
«Многие из этих моделей настолько сложны, что из них очень трудно извлечь понимание», – сказал Жак Эстерхёйзен, докторант кафедры химического машиностроения и первый автор статьи в журнале Chem. «Это проблема, потому что мы не только заинтересованы в прогнозировании свойств материала, мы также хотим понять, как атомная структура и состав соотносятся со свойствами материала."
Но новое поколение алгоритмов машинного обучения позволяет исследователям видеть связи, которые устанавливает алгоритм, определяя, какие переменные наиболее важны и почему. Это важная информация для исследователей, пытающихся использовать машинное обучение для улучшения дизайна материалов, в том числе для катализаторов.
Хороший катализатор похож на химического сваха. Он должен иметь возможность захватывать реагенты или атомы и молекулы, на которые мы хотим реагировать, чтобы они встречались.
Тем не менее, он должен быть достаточно свободным, чтобы реагенты скорее связывались друг с другом, чем прилипали к катализатору.
В этом конкретном случае они рассмотрели металлические катализаторы, которые имеют слой другого металла непосредственно под поверхностью, известный как подповерхностный сплав. Этот подповерхностный слой меняет расположение атомов в верхнем слое и доступность электронов для связывания.
Изменяя расстояние и, следовательно, доступность электронов, инженеры-химики могут усилить или ослабить связь между катализатором и реагентами.
Эстерхайзен начал с проведения квантово-механического моделирования в Национальном вычислительном центре энергетических исследований. Они сформировали набор данных, показывающий, как распространенные катализаторы из подповерхностных сплавов, включая металлы, такие как золото, иридий и платина, связываются с общими реагентами, такими как кислород, гидроксид и хлор.
Команда использовала алгоритм, чтобы изучить восемь свойств материала и условий, которые могут быть важны для прочности связывания этих реагентов.
Оказалось, что больше всего важны три. Во-первых, были ли атомы на поверхности катализатора раздвинуты друг от друга или сжимались разными металлами под ними. Во-вторых, сколько электронов было на электронной орбитали, ответственной за связывание, в данном случае на d-орбитали. И третье – это размер облака d-электронов.
Полученные в результате предсказания того, как разные сплавы связываются с разными реагентами, в основном отражают модель «d-зоны», которая была разработана в течение многих лет квантово-механических расчетов и теоретического анализа. Однако они также объяснили отклонение от этой модели из-за сильного отталкивающего взаимодействия, которое происходит, когда богатые электронами реагенты связываются с металлами с в основном заполненными электронными орбиталями.