«Использование машинного обучения для решения фундаментальных уравнений квантовой химии было открытой проблемой в течение нескольких лет, и сейчас вокруг нее много ажиотажа», – говорит соавтор Джузеппе Карлео, научный сотрудник Центра вычислительной техники Института Флэтайрон. Квантовая физика в Нью-Йорке. По его словам, лучшее понимание образования и разрушения молекул может раскрыть внутренние механизмы химических реакций, жизненно важных для жизни.
Карлео и его сотрудники Кенни Чу из Цюрихского университета и Антонио Меццакапо из IBM Томас Дж. Исследовательский центр Уотсона в Йорктаун-Хайтс, штат Нью-Йорк, представляет свою работу 12 мая в Nature Communications.
Инструмент команды оценивает количество энергии, необходимое для сборки или разрыва молекулы, такой как вода или аммиак. Этот расчет требует определения электронной структуры молекулы, которая состоит из коллективного поведения электронов, которые связывают молекулу вместе.
Электронную структуру молекулы сложно вычислить, требуя определения всех потенциальных состояний, в которых могут находиться электроны молекулы, плюс вероятность каждого состояния.
Поскольку электроны взаимодействуют и становятся квантово-механически запутанными друг с другом, ученые не могут рассматривать их по отдельности.
Чем больше электронов, тем больше запутываний возникает, и проблема становится экспоненциально сложнее. Для молекул более сложных, чем два электрона в паре атомов водорода, точных решений не существует. Даже приближения не могут быть точными, если в них участвует более нескольких электронов.
Одна из проблем заключается в том, что электронная структура молекулы включает состояния для бесконечного числа орбиталей, идущих все дальше и дальше от атомов.
Кроме того, один электрон неотличим от другого, и два электрона не могут находиться в одном и том же состоянии. Последнее правило является следствием обменной симметрии, которая определяет, что происходит, когда идентичные частицы меняют состояние.
Меццакапо и его коллеги из IBM Quantum разработали метод ограничения количества рассматриваемых орбиталей и наложения симметрии обмена.
Этот подход, основанный на методах, разработанных для приложений квантовых вычислений, делает проблему более похожей на сценарии, в которых электроны удерживаются в заданных местах, например в жесткой решетке.
Сходство с жесткими решетками стало ключом к решению проблемы. Карлео ранее обучил нейронные сети воссоздавать поведение электронов, ограниченных узлами решетки. Расширяя эти методы, исследователи могли оценить решения проблем с уплотнением Меццакапо.
Нейронная сеть команды вычисляет вероятность каждого состояния. Используя эту вероятность, исследователи могут оценить энергию данного состояния.
На самом низком уровне энергии, называемом равновесной энергией, молекула является наиболее стабильной.
Инновации команды сделали расчет электронной структуры базовой молекулы проще и быстрее. Исследователи продемонстрировали точность своих методов, оценив, сколько энергии потребуется, чтобы разорвать молекулу реального мира, разорвав ее связи. Они провели расчеты для дигидрида (H2), гидрида лития (LiH), аммиака (NH3), воды (H2O), двухатомного углерода (C2) и диазота (N2).
Для всех молекул оценки команды оказались очень точными даже в тех диапазонах, в которых существующие методы затрудняются.
В будущем исследователи стремятся работать с более крупными и сложными молекулами с помощью более сложных нейронных сетей.
Одна из целей – работать с химическими веществами, подобными тем, которые присутствуют в круговороте азота, в котором биологические процессы создают и разрушают молекулы на основе азота, чтобы сделать их пригодными для жизни. «Мы хотим, чтобы это был инструмент, который могли бы использовать химики для решения этих проблем», – говорит Карлео.
Карлео, Чу и Меццакапо не единственные, кто использует машинное обучение для решения проблем квантовой химии. Исследователи впервые представили свою работу над arXiv.org в сентябре 2019. В том же месяце каждая группа из Германии и еще одна из Google DeepMind в Лондоне опубликовали исследования с использованием машинного обучения для реконструкции электронной структуры молекул.
Две другие группы используют похожий подход друг к другу, который не ограничивает количество рассматриваемых орбиталей. Эта инклюзивность, однако, требует больших вычислительных затрат, и этот недостаток только усугубится с более сложными молекулами.
При тех же вычислительных ресурсах подход Карлео, Чу и Меццакапо дает более высокую точность, но упрощения, сделанные для получения этой точности, могут внести систематические ошибки.
«В целом, это компромисс между предвзятостью и точностью, и неясно, какой из двух подходов имеет больший потенциал в будущем», – говорит Карлео. "Только время покажет нам, какой из этих подходов может быть расширен для решения сложных открытых проблем химии."